由于热力学上不利的特性，调节具有优良电子结构的富氮氮化物以提高其制氢活性具有挑战性。近日，南开大学lifang jiao，复旦大学fang fang等通过氨退火工艺制备了金属co和富氮氮化物（co-mo5n6）超薄异质结材料，并将其用作析氢反应（her）稳健的电催化剂。
本文要点：
1）密度泛函理论模拟和实验表明，所获得的co-mo5n6材料富氮相和co之间具有电子重新分布，具有更负的h2o吸附能，从而降低了随后的解离能垒（0.05 ev），并优化了h*的吸附（δgh* = 0.1 ev）。
2）co-mo5n6超薄异质结材料通过纳米片（≈1.2nm）构筑单元连接，其构筑单元具有足够的间隙空间，开放和连通的通道，以及强大的毛细作用力，可加速传质和增强导电性。
3）实验表明，co-mo5n6具有出色的her活性，在10 ma cm-2的电流密度下，过电势为19 mv，tafel斜率为29.0 mv dec-1。此外，实现1000 ma cm-2的高电流密度，所需的过电势仅为280 mv，优于商用pt/c。
该工作不仅增进了对富氮氮化物的催化活性和电子再分布的理解，而且提出了设计其它富氮金属氮化物（例如w2n3，ta5n6）的新策略。
fei lin, et al. electrocatalytic hydrogen evolution of ultrathin co‐mo5n6 heterojunction with interfacial electron redistribution. adv. energy mater., 2020
doi: 10.1002/aenm.202002176